[发明专利]氮掺杂石墨烯及其制备方法以及应用

说明书

本发明公开了一种氮掺杂石墨烯及其制备方法以及应用，该氮掺杂石墨烯的制备方法通过将氮源引导至旋转电弧区域的中心部，将碳源引导至旋转电弧区域的边缘部，制得了掺杂水平高、品质好的氮掺杂石墨烯产品，且该制备方法工艺简单，易于实现产业化。

技术领域

本发明属于碳材料制备技术领域，具体涉及一种氮掺杂石墨烯的制备方法，还涉及一种采用该制备方法制得的氮掺杂石墨烯，以及氮掺杂石墨烯的应用。

背景技术

石墨烯(Graphene)是一种以sp²杂化连接的碳原子紧密堆积成单层二维蜂窝状晶格结构的碳材料，其具有优异的物理、化学、电学和光学性能。随着石墨烯性能的研究，通常采用对石墨烯掺杂的方式简单有效的改变石墨烯的性质，以拓宽石墨烯的应用范围。

其中，由于氮原子的原子尺寸和碳原子相近，其与石墨烯有着更好的相容性，因此，氮原子容易掺杂进入石墨烯的晶格中且引起的石墨烯晶格畸变较小，并且由于氮原子含有五个价电子，可形成强共价键，因此可获得稳定的氮掺杂石墨烯材料；此外，氮元素的掺杂会产生N-C键，其中毗邻N原子的C原子将带有更多的正电荷，从而可有效的增强石墨烯材料的电负性，而这种电负性的增强可以为氧化还原反应创造更好的催化条件。

目前，化学掺杂是制备氮掺杂石墨烯的一种主要手段，其可以从结构内部完成对石墨烯材料的功能化改性处理，实现石墨烯电子结构及性质的调控。而目前化学掺杂制备氮掺杂石墨烯主要通过两种途径获得，分别是原位合成法和后处理法，其中，后处理法包括热处理、等离子体处理等，但由于方法的限制，后处理法往往只能获得较低水平的表面掺杂，并且伴随着大量的缺陷。相比于后处理法，原位合成法可以使得产物中的N原子分布更加均匀，获得的缺陷更少，比如葡萄牙里斯本大学(Microwave plasma-based directsynthesis of free-standing N-graphene.Phys Chem Chem Phys 22,4772-4787.)报道了利用微波等离子体原位气相合成氮掺杂石墨烯的方法，实现了低缺陷浓度氮掺杂石墨烯的连续合成。加拿大麦吉尔大学(Carbon Nano-Flakes Produced by an InductivelyCoupled Thermal Plasma System for Catalyst Applications.Plasma Chem Plasma P31,393-403)使用射频等离子体原位气相合成了氮掺杂石墨烯。但这些现有的原位气相合成方法无法实现高掺杂浓度、高质量的氮掺杂石墨烯且无法实现大规模量产，限制了其产业化进程。

磁旋转电弧是一种常见的非转移电弧，电弧在轴向磁场的驱动下绕阴极快速旋转。现有的研究表明：旋转电弧可以增大电弧等离子体的体积，从而提高电弧等离子体与原料气的混合程度，减小电极烧蚀，并广泛应用于石墨烯等碳材料的制备。目前已有方案利用磁旋转电弧实现了石墨烯的连续可控制备，但尚无利用磁旋转电弧制备高品质氮掺杂石墨烯的先例，而现有的用于石墨烯制备的磁旋转电弧方案无法获得高品质氮掺杂石墨烯，其制备得到的产品晶型较差、层数多。

发明内容

有鉴于此，本发明有必要提供一种氮掺杂石墨烯及其制备方法，该制备方法将氮源引导至旋转电弧区域的中心部，将碳源引导至旋转电弧区域的边缘部，氮源在中心部被活化成含氮活性分子，流经边缘部的碳源迅速裂解，与含氮活性分子反应，从而生成氮掺杂石墨烯，制备方法设备简单、能耗低且无需添加任何催化剂，获得的氮掺杂石墨烯品质高，掺杂水平高度可调，适用于产业化应用。

为了实现上述目的，本发明采用以下技术方案：

本发明提供了一种氮掺杂石墨烯的制备方法，包括以下步骤：

形成旋转电弧区域，所述旋转电弧区域包括中心部和边缘部；

引导氮源至所述中心部，引导碳源至所述边缘部，在电弧引发下反应获得氮掺杂石墨烯。