[发明专利]一种用于十二氢乙基咔唑脱氢的钯/石墨烯催化剂及其制备方法

摘要

本发明公开了一种用于乙基咔唑完全加氢产物十二氢乙基咔唑脱氢的钯/石墨烯催化剂的制备方法，所述催化剂的成分为碳、氧和钯，其中碳、氧和钯占催化剂总质量的百分比分别为70％‑88％、10％‑25％和1％‑10％；催化剂中载体石墨烯片层为1‑3层；其制备方法包括两步：氧化石墨烯分散液的制备，钯/石墨烯催化剂的制备；本发明通过球磨辅助预剥离和两级超声剥离的方法，解决了传统氧化还原法制备的石墨烯片层厚的问题；采用水‑乙二醇的还原体系制备的钯/石墨烯催化剂，粒径小且分布均匀，克服了传统制备方法在不添加分散剂和表面活性剂的情况下活性金属粒径大且分布不均匀的缺陷；本发明催化剂的催化性能优异，反应时间大大缩短的同时，最终脱氢产物乙基咔唑的选择性大幅提高至97％以上，总脱氢量5.74wt％以上。

主权项

1.一种用于十二氢乙基咔唑脱氢的钯/石墨烯催化剂的制备方法，所述催化剂的成分为碳、氧和钯，其中碳、氧和钯占催化剂总质量的百分比分别为70％‑88％、10％‑25％和1％‑10％；所述催化剂中载体石墨烯片层为1‑3层；其特征在于：所述制备方法包括如下步骤：步骤一，氧化石墨烯分散液的制备，具体包括以下步骤：1)、制备氧化石墨，将产物抽滤，然后用蒸馏水洗涤至pH＝3‑7，最终得到的氧化石墨凝胶于真空烘箱中60℃干燥24h；2)、将干燥产物加入含有冷却液的球磨罐中，使用球磨机进行辅助预剥离4h，球磨机转速300‑1600转/分；3)、称取球磨得到的氧化石墨粉末0.5g置于锥形瓶中，加入50ml蒸馏水搅拌2h混匀，将锥形瓶置于75‑200w的超声清洗机中超声1h，小功率预剥离氧化石墨片层，然后用400‑1000w细胞粉碎机超声粉碎1h，大功率剥离氧化石墨片层，得到氧化石墨烯分散液；步骤二，钯/石墨烯催化剂的制备，具体包括以下步骤：1)、向步骤一中得到的氧化石墨烯分散液中加入氯化钯，添加质量按照步骤一中3所称取的氧化石墨粉末质量分数1％‑10％添加，将溶液搅拌12h；2)、将搅拌后的溶液加入到500ml的三口烧瓶中，加入乙二醇150‑350ml，于100℃‑130℃反应3‑24h，反应全程通氩气保护；3)、反应完成后的溶液经过滤后，使用无水乙醇洗涤至无氯离子被检出，将滤饼于真空烘箱中60℃干燥12h；研磨得到钯/石墨烯催化剂。