[发明专利]一种热化学循环制氢方法

摘要

本发明公开了一种热化学循环制氢方法：铀氧化物、碳酸盐和水在300～1100℃制氢，生成重铀酸盐和/或铀酸盐、二氧化碳和氢气；铀氧化物与碳酸盐的摩尔比1:1～1:8，铀氧化物与水的摩尔比≤1:1；将重铀酸盐和/或铀酸盐、二氧化碳与碳酸铵和/或碳酸氢铵溶液在0～150℃反应，得含有三碳酸铀酰铵的碳酸盐溶液，加入碳酸铵固体或溶液使碳酸铵浓度达到3～5mol/L，三碳酸铀酰铵以沉淀析出，固液分离即可；将三碳酸铀酰铵在100～950℃热解得到铀氧化物、氨气、二氧化碳、水和氧气，将铀氧化物循环作为原料。本发明的制氢方法工艺简单，操作温度低，原料为价格低廉、辐射性极低的铀，以及其他无毒、可循环使用的试剂。

主权项

1.一种热化学循环制氢方法，其特征在于，其包括下述步骤：(1)制氢反应：以铀氧化物、碳酸盐和水为原料，进行制氢反应，生成重铀酸盐和/或铀酸盐、二氧化碳和氢气；所述制氢反应的温度为300～1100℃；步骤(1)中，铀氧化物与碳酸盐的摩尔比为1:1～1:8，铀氧化物与水的摩尔比≤1:1；(2)重铀酸盐和/或铀酸盐的溶解：将步骤(1)产生的重铀酸盐和/或铀酸盐、二氧化碳与碳酸铵溶液和/或碳酸氢铵溶液反应，反应温度为0～150℃，得到含有三碳酸铀酰铵的碳酸盐溶液，分离，得三碳酸铀酰铵固体和碳酸盐溶液；所述分离的方法为沉淀法，所述沉淀法的操作步骤为：在含有三碳酸铀酰铵的碳酸盐溶液中，加入碳酸铵固体或溶液使三碳酸铀酰铵以沉淀形式析出，然后固液分离，即可；步骤(2)中，加入碳酸铵固体或溶液的量使得体系中碳酸铵的浓度达到3～5mol/L；(3)热解反应：将步骤(2)获得的三碳酸铀酰铵热解，得到铀氧化物，并产生氨气、二氧化碳、水和氧气，将铀氧化物循环至步骤(1)中作为原料；所述热解反应的温度为100～950℃。